北理工在大氣新粒子形成領域取得重要進展


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近日,北京理工大學化學與化工學院/原子分子簇科學教育部重點實驗室張秀輝教授與合作者在大氣新粒子形成領域取得重要進展。相關研究成果“Rapid sulfuric acid-dimethylamine nucleation enhanced by nitric acid in polluted regions”(污染地區硝酸促進的硫酸-二甲胺快速成核)以直接投稿(Direct Submission)形式在世界頂級類期刊《Proc. Natl. Acad. Sci. USA》(《美國科學院院刊》)在線發表,論文鏈接:https://doi.org/10.1073/pnas.2108384118。北京理工大學化學與化工學院博士后劉玲為該論文的第一作者,北京理工大學張秀輝教授和賓夕法尼亞大學Joseph S. Francisco教授為共同通訊作者。北京理工大學為第一通訊單位。

氣溶膠新粒子是大氣中顆粒物和云凝結核的重要來源,對區域空氣質量、全球氣候及人類健康具有重大影響,而氣溶膠成核是新粒子形成的關鍵階段。大氣復合污染下,新粒子形成事件頻發,但已知成核機制尚不能解釋目前觀測到較快的新粒子形成速率,表明仍存在未揭示的重要成核組分及機制。硝酸是大氣中廣泛存在且含量豐富的污染物質之一,但其在氣溶膠成核中的作用一直被忽略。

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圖1. 在污染大氣邊界層,硝酸(NA)可參與硫酸(SA)-二甲胺(DMA)成核過程

圖2. (a) 北京地區不同月份的粒子形成速率及硝酸對粒子形成速率的促進強度R。(b) 不同濃度下,硝酸的參與對團簇數濃度的促進強度

考慮到硝酸在污染地區廣泛存在的現狀,張秀輝教授及其合作者將量子化學計算與大氣團簇動力學模型相結合,在國際上首次提出了硝酸對人類生活的污染邊界層新粒子成核的促進作用(圖1)。發現硝酸可在寒冷的污染地區(例如北京冬季)顯著促進硫酸-二甲胺團簇形成速率,最高促進80倍(圖2,a),且在硝酸和二甲胺濃度較高的條件下還可顯著增加團簇的數濃度,最高達27倍(圖2,b)。同時,硝酸能廣泛參與硫酸-二甲胺成核團簇的形成過程,其對團簇形成路徑的貢獻隨著硝酸濃度的增加和溫度的降低而增加,最高達76%。事實上,除提出硝酸對污染邊界層成核的促進作用外,張秀輝教授課題組早在2018年還通過理論發現了硝酸對較高對流層硫酸-氨新粒子成核的促進作用(Phys. Chem. Chem. Phys., 2018, 20, 17406),并被2020年發表在Nature雜志上的CLOUD實驗(Wang et al., Nature, 2020, 581, 184)證實。

以上研究提出了污染邊界層中硝酸參與并促進硫酸-二甲胺成核的新機制,為我國復合大氣污染條件下新粒子形成機制研究提供新的研究思路和理論線索;同時,該研究還提出了在持續控制含硫污染物排放的背景下,控制含氮污染物的排放(如汽車尾氣和工業排放)將有助于進一步減少顆粒物污染,為制定相關大氣污染防控政策提供新的理論依據。

附個人簡介:

張秀輝,教授,北京理工大學化學與化工學院李澤生教授研究團隊成員,長期從事理論計算模擬方面的研究工作。近4年在大氣顆粒物形成領域取得了一系列研究成果,除在Proc Natl Acad. Sci. USA上發表兩篇文章外,還在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Atmos. Chem. Phys.、Geophys. Res. Lett.、Sci. Total. Environ.、Atmos. Environ.、Chemosphere和J. Chem. Phys.等國際Top期刊發表多篇論文,詳見個人主頁:https://cce.www.tincanjukebox.com/szll/ayjscz/hxxk/llyjshxyjs/index.htm

上述研究工作得到國家自然科學基金面上項目(21976015)資助。


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